국립금오공과대학교(총장 곽호상)는 신소재공학부 전지신소재연구실(Advanced Battery Materials Lab.) 박철민 교수 연구팀이 주도하여 ‘세계 최고 성능과 우수한 안전성을 갖춘 전고체전지 개발’에 성공했다고  9월 24일(화) 밝혔다.

 

관련 연구 결과는 에너지 분야의 세계적 학술지 ‘줄(Joule)’에 9월 13일자로 온라인 게재*됐으며, 연구의 중요성을 인정받아 표지논문으로 선정되는 쾌거를 거뒀다. ‘줄’은 네이처(Nature) 및 사이언스(Science)와 함께 과학 분야 3대 저널로 꼽히는 셀(Cell)의 에너지 분야 자매지로, 피인용지수(IF) 38.6에 달하는 세계 최정상급 국제 저널이다.

 - 논문명: Empowering all-solid-state Li-ion batteries with self-stabilizing Sn-based anodes(자체 안정화된 주석계 음극으로 강화된 리튬이온 전고체전지)

 

현재 상용화된 리튬이온 이차전지는 가연성 유기 용매를 사용한 액체 전해질로서, 외부 충격이나 파손 시 배터리 내부에서 열폭주(thermal runaway)가 촉발되기 때문에 화재 및 폭발 위험이 있다. 리튬이온 이차전지를 사용한 전기자동차와 휴대용 전자기기에서 발생한 화재 사고는 이미 널리 알려진 문제로, 이 때문에 액체 전해질을 불연성의 고체전해질로 대체하여 높은 안전성을 확보할 수 있는 전고체전지의 상용화를 위한 연구가 전 세계적으로 활발히 진행 중이다.

 

차세대 배터리로 주목받고 있는 전고체전지는 고성능 음극 소재 개발과 관련한 난관이 있는데, 예를 들어 리튬(Li) 금속 음극은 충·방전 과정에서 덴드라이트(dendrite)가 형성돼 성능 저하 및 안전성 문제를 일으킨다. 또한, 실리콘(Si) 기반의 음극 및 무음극(Anodeless)은 낮은 면적 용량(mAh/cm2) 및 고속 충전이 어려운 특성으로 인해 상용화가 어려운 실정이다.

 이러한 문제를 해결하기 위해 박철민 교수 연구팀은 주석(Sn) 기반의 합금계 소재인 철-주석 화합물(FeSn2)을 전고체전지용 음극소재로 제안했다. 연구팀은 실리콘 및 주석과 같은 합금계 음극소재가 리튬과 전기화학적으로 반응해 합금상을 형성하는 과정에서 발생하는 부피 변화에 주목했다. 이 부피 변화가 전고체전지 시스템에서 고체 간의 접촉을 유지하는 데 장애가 될 수 있다는 기존의 통념 극복을 위해, 합금계 음극소재의 기계적 특성을 면밀히 분석했다. 특히, 외부 압력이 가해지는 전고체전지 환경에서 음극소재의 기계적 특성이 전기화학 반응 중 어떤 현상을 초래하는지에 대해 집중적으로 연구했다.

 

  합금계 음극소재 중 ‘실리콘’은 높은 취성(외부에서 힘을 받았을 때 물체가 소성 변형을 거의 보이지 아니하고 파괴되는 현상)과 낮은 변형에너지로 인해 충·방전 시 쉽게 파괴되어 전기적 접촉 손실과 성능 열화를 나타낸다.

  반면, 높은 연성과 낮은 변형에너지를 가진 ‘주석’은 충·방전 과정에서 쉽게 파괴되지는 않지만, 큰 변형으로 응집 현상이 발생하고 전극 내에 많은 공극과 균열이 생긴다.

 

  그러나 ‘주석계 화합물(FeSn2) 음극소재’는 충·방전 과정에서도 공극 및 균열이 관찰되지 않았다. 연구팀은 이러한 현상이 FeSn2가 적절한 연성-취성 및 높은 탄성-소성 변형에너지를 가지며, 반복적인 충·방전 시에도 재결합(recombination) 반응을 통해 사이클 과정에서 FeSn2의 결정립 크기가 감소하기 때문임을 확인했다. 특히, 외부 압력이 가해지는 전고체전지 환경에서 높은 탄성-소성 변형에너지가 충·방전 중에 형성된 공극을 메워 입자 간의 접촉을 장기간 유지할 수 있음을 증명했다.

연구팀은 FeSn2 음극소재를 활용하여 NCM622 양극과 황화물 고체전해질(Li6PS5Cl)을 적용한 완전셀(full cell)을 제작했으며, 이를 통해 높은 면적 용량(15.54 mAh/cm2)과 높은 에너지밀도(>200 Wh/kg)를 달성했다. 또한, 6분 및 3분 만에 충전이 가능한 10C 및 20C의 고속 충전 조건에서 1,000회 이상의 뛰어난 사이클 안정성을 보였으며, 상용화를 위한 안전성, 넓은 작동 온도 범위, 비용 효율성 및 대량 생산 가능성까지 입증했다.  또한 FeSn2 음극을 적용한 파우치형 전고체전지 성능 평가에서도 255 Wh/kg 이상의 높은 에너지밀도를 기록하며 상업적 가능성을 증명했다.

 

  박철민 교수 연구팀은 이번 연구로 차세대 전고체전지의 상용화에 기여할 수 있는 중요한 기술적 돌파구를 마련했으며, 전고체전지 분야에서 합금계 음극소재, 특히 주석 기반 음극의 잠재력을 입증했다. 이번 연구는 전고체전지의 상용화에 한 발 더 가까워질 수 있는 중요한 성과로 평가될 것으로 기대된다.

새로운 이차전지 시스템 및 고용량 리튬이온전지 전극소재 개발 등 차세대 산업동력을 위한 연구를 지속해 온 박철민 교수는 “이번 성과는 리튬 금속계 음극 및 무음극 기반의 음극 소재 개발에 치우친 기존 전고체전지 연구에서 벗어나 새로운 가능성을 제시한 연구”라며, “전고체전지 상용화를 위한 고성능 음극소재 개발에 중요한 기여를 할 수 있을 것”이라고 밝혔다. 이어 “향후 후속 연구를 통해 최적화된 고성능·고안전성 전고체전지의 실현을 위해 노력할 것”이라고 덧붙였다.

 

  국립금오공대 박철민 교수 연구팀이 주도한 이번 연구는 4단계 BK21사업, 한국연구재단의 중견연구자지원사업 및 한국전기연구원의 지원을 바탕으로, 인하대 전기준 교수 및 한국전기연구원 하윤철 박사 연구팀과의 공동 연구로 수행됐다.

 

  책임저자는 국립금오공대 신소재공학부 박철민 교수이며, 신소재공학과 박사과정 이영한 연구원이 제1저자, 인하대 환경공학과 전기준 교수와 한국전기연구원 하윤철 박사가 공동 책임저자, 국립금오공대 신소재공학부 최인철 교수, 박사과정 김도현 연구원, 윤정명 연구원, 한국전기연구원 최정희 박사가 공동저자로 연구에 참여했다.